近日，理学院“功能生物材料与分析新方法”研究团队在工程技术国际权威期《Chemical Engineering Journal》（中科院1区TOP期刊，IF=13.4）发表题为《原子分散双金属单原子掺杂氮碳（Cu，Fe/NC）作为pH通用型氧还原电催化剂》（Atomically dispersed bimetallic single-atom Cu, Fe/NC as pH-universal ORR electrocatalyst）的研究论文。本研究为宽pH适应性氧还原（ORR）催化剂设计提供了新思路，同时为生物质废弃物的高值化利用奠定了重要理论基础。

在宽pH适应性介质中探索经济高效、耐用且高效的氧还原反应ORR催化剂，以加速缓慢的ORR动力学是推进燃料电池技术发展的迫切需要。研究团队将Cu2N6和FeN4双活性位点锚定在Cu，Fe双金属单原子掺杂的橘子皮衍生的多孔石墨碳纳米球上（Cu，Fe/NC），显著提高了宽pH适应性的ORR活性，并探讨了其深层机制。水热和球磨辅助二次热解改变了Cu、Fe和N的局部配位结构，形成了一个不对称的环境，进而促进电荷转移并增加费米能级附近状态的密度。X射线吸收光谱和理论计算表明，FeN4位点与Cu2N6位点的相互作用导致催化剂整体电子构型的重构，不仅降低了Cu 3d轨道中心，而且进一步降低了含氧中间体与催化剂的吸附能。同时，FeN4的掺入减少了O2与的Cu d轨道和p轨道之间的叠加，从而加速了O2的吸附并促进了O-O在OOH*中的裂解，优化了OH*反应能垒，从而提高了催化剂的 ORR 活性。结果，这种结构独特的双金属单原子催化剂在pH通用电解质（碱性、酸性和中性）中表现出卓越的ORR性能和稳定性，优于基准Pt/C（20%）催化剂。同时，它在锌空气电池中也表现出比Pt/C更好的性能。

2021级生物资源化学专业已毕业硕士研究生龚威铭为论文共同第一作者，饶含兵教授和鲁志伟副教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、四川省科技厅项目和四川农业大学学科建设双支计划的支持。

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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894725012057